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中島 邦久; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Materials, 294(3), p.250 - 255, 2001/04
被引用回数:4 パーセンタイル:33.39(Materials Science, Multidisciplinary)高温質量分析測定を行ううえで適度な酸素ポテンシャルを有するMgO(s)とUO(s)を共存させることでUO(g)を生成させ、その平衡蒸気圧を測定することでUO(g)の生成自由エネルギーの評価を試みた。高温質量分析には、四重極型質量分析計を用い、測定温度領域は1723-1923K、イオン化電圧は70eVとした。UO及びMgのイオン電流値と試料の重量減少量等を用いてUO分圧、O分圧及びMg分圧を評価した。蒸気イオン種としてUO、Mg及びOのほか、UO分子のフラグメンテーションによるUO、UO及びUイオンが検出された。観測された平衡蒸気圧は昇温時及び降温時で大きな違いは見られなかった。測定時のウラン酸化物のO/U比は、酸素ポテンシャルに関するBlackburnモデルによれば2.006~2.009程度であると推測された。今回得られた分圧値等を用いて評価されたUO(g)の生成自由エネルギーは、最近報告された推奨値よりも若干高めであった。
中島 邦久; 荒井 康夫; 鈴木 康文
Journal of Nuclear Materials, 275(3), p.332 - 335, 1999/00
被引用回数:3 パーセンタイル:52.33(Materials Science, Multidisciplinary)クヌーセンセルを組み合わせた四重極型質量分析計を用いてPuNが共存しているNpN上のNp分圧及びPu分圧を1950-2070Kの温度領域で測定した。測定されたNp分圧は、金属Np上のNp分圧よりも明らかに低くなり、以前行ったNpNの高温質量分析測定により示唆された金属相は析出していないと考えられた。一方、測定されたPu分圧は相合蒸発するPuN上のPu分圧とほぼ一致した。NpNの生成自由エネルギーを評価するために必要なセル内の窒素分圧をPuNが相合蒸発しているものと仮定し、測定されたPu分圧から推定した。今回評価されたNpNの生成自由エネルギーは、以前われわれが評価したNpNの生成自由エネルギーとほぼ一致した。また、この値はUNとPuNの生成自由エネルギーと比較し中間的な値を示すことが再確認された。
中島 邦久; 荒井 康夫; 鈴木 康文
Journal of Nuclear Materials, 247, p.33 - 36, 1997/00
被引用回数:12 パーセンタイル:67.87(Materials Science, Multidisciplinary)アクチノイド-窒化物はTRU消滅炉用燃料の候補の1つに挙げられているが、燃料設計に必要な情報は乏しく、それらの特性理解が望まれている。ここでは、クヌンセンセルと四重極型質量分析計とを組み合わせた実験によってネプツニウム窒化物NpNの蒸発挙動を初めて測定した。その結果、Np分圧の温度依存性は金属Np上のNp分圧の挙動に近いことが解った。したがって、NpNの蒸発挙動ではU金属が析出するUNの場合と同様、金属Npの析出が示唆された。また、今回得られたNp分圧と文献から得られる窒素分圧の外挿値およびNp(g)の生成自由エネルギーから計算されたNpNの生成自由エネルギーは、過去に報告されているUNとPuNの生成自由エネルギーに対してほぼ中間的な値を示すことが解った。
G.Meinrath*; 武石 秀世
Journal of Alloys and Compounds, 194, p.93 - 99, 1993/00
被引用回数:23 パーセンタイル:82.75(Chemistry, Physical)水溶液中、NdOHCO(s)及びNd(CO)・(4.5-6)HO(s)の溶解度積を測定した。添字(s)は固相をあらわす。測定はより広範囲のCO分圧、金属イオン濃度の領域で実施した。CO分圧0.03-0.3%の領域でNdOHCO(s)が、また分圧1.0%の領域でNd(CO)・(4.5-6)HO(s)が形成されることがわかった。それぞれの溶解度積は以下のとおりであった。logKsp(NdOHCO)=-20.120.09,logKsp(Nd(CO)・(4.5-6)HO)=-31.540.11。また、Nd(CO)・(4.5-6)HO(s)はCO分圧1.0%の条件下では不安定な中間生成物であることを明らかにした。化合物の生成ギブス自由エネルギーを以下のとおり見積った。Gf(Nd(CO)(s))=-3115.94.0KJmol,Gf(NdOHCO(s))=-1476.02.9KJmol。
宇賀神 光弘; 阿部 治郎; 栗原 正義
Journal of Nuclear Science and Technology, 12(9), p.560 - 566, 1975/09
被引用回数:4U-Mo-C系の相平衝と熱力学的性質とを知ることは、モリデブンがUC燃料内にFPとして存在することからそれの照射挙動の解明に重要である。ここでは従来の相平衝データとそれを捕捉する著者らのデータとから新しいU-Mo-C系状態図を提起し、さらにこの状態図に基づいてUMoCとUMoC.7との生成の自由エネルギーを推定した。
宇賀神 光弘
Journal of Nuclear Science and Technology, 12(6), p.381 - 384, 1975/06
被引用回数:0モリデブンを含む炭化ウラン中の炭素の熱力学的活量をU-Mo-C系の相平衝を用いて計算し、オーステナイト系不銹鋼のそれと比較した。炭化ウラン中の炭素活量はモリデブンの化学形と濃度とに依存して変化することがわかった。即ち、過剰の炭素がUC.5あるいはUCとして依存するときは、モリデブンは炭素活量に影響しないがUC中にUMoCあるいはUMoC.7としてモリデブンが存在するときは、炭素活量を著しく低下させる。後者の場合には不銹鋼との両立性のよいことが推定された。
宇賀神 光弘; 高橋 一郎; 鈴木 康文; 阿部 治郎; 栗原 正義
Journal of Nuclear Materials, 49(2), p.151 - 160, 1973/02
被引用回数:3既知のU-W-C3元系データからUWC.75とUWCの生成自由エネルギーをついでU-Pu-W-C4元系のデータからPuWCのそれを求めた。計算では固溶体を理想あるいは規則溶液と仮定しかつUPuC.5-UPuyWC 2相平衡においてx=yとした。2000°Kにおけるおよその生成自由エネルギー値として、UWC.75:-42,UWC:-46,PuWC:-37kcal/moleを得た。また(U,Pu)Cと平衡する(U,Pu)WCのPu濃度は一炭化物相のそれより高くなることが推定された。その傾向は(U,Pu)Cと(U,Pu)C.5とにおけるPu分布の仕方に類似しているようにみえる。さらに燃料-被覆材間の共存性の観点から、タングステンでbufferされたUC中の炭素活量を計算し不銹鋼のそれと比較した。
明石 信; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 林 博和
no journal, ,
金属燃料や窒化物燃料の乾式再処理では、溶融塩電解によって超ウラン元素(TRU)を液体Cd陰極中へ分離回収することが検討されている。溶融塩電解で得られるTRUを含むCd合金からのCdの蒸留分離を伴う金属や窒化物への再転換工程においては、中間生成物としてTRU-Cd金属間化合物の生成を考慮する必要がある。本研究では、TRU-Cd金属間化合物の安定性を理解するため、TRU模擬物質としてGdを用い、溶融塩を溶媒として用いた電気化学的手法によりGd-Cd金属間化合物の生成自由エネルギーを測定し、その熱力学的安定性を評価した。得られた6種類のGd-Cd金属間化合物の生成自由エネルギーは、蒸気圧測定結果からの導出値及びCALPHAD法による解析結果とよく一致し、本測定法の有効性を示している。また、各Gd-Cd金属間化合物の一原子モル当たりのギブズ自由エネルギーは、他のランタノイド(Ln)-Cd系での傾向と同じくGdCdで最小である。この結果は、Ln-Cd系と同様の挙動を示すTRU-Cd系において、TRUCdが最も安定であることを示唆している。
明石 信; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 林 博和
no journal, ,
窒化物燃料の乾式再処理プロセスでは、溶融塩電解による超ウラン元素(TRU)を液体カドミウム(Cd)陰極中への分離回収で得られるTRU-Cd合金からのCdの蒸留分離を伴うTRU窒化物への再転換が検討されている。この再窒化工程の工学機器設計のためには、合金の加熱条件等をパラメーターとした試験のデータや中間生成物であるTRU-Cd金属間化合物の熱力学データの取得が必要である。本研究では、TRUの模擬物質としてガドリニウム(Gd)を用い、Gd-Cd合金の再窒化試験、及び中間生成物であるGd-Cd金属間化合物の熱力学データの取得とその評価を行った。